大气光

发布时间：2023-06-12 作者：admin 来源：文学

大气光

国标钢管规格表-容积的公式

2023年3月17日发(作者：倒计时牌)

第49卷第3期Vol.49,No.3,262–272

2020年5月GEOCHIMICAMay,2020

收稿日期(Received):2019-10-07;改回日期(Revised):2019-10-28;接受日期(Accepted):2019-11-06

基金项目:国家重点研发计划项目(2016YFC0200500);国家自然科学基金项目(41775118,21607054)

作者简介:董书伟(1995–),男,硕士研究生,环境科学与工程专业。E-mail:shuweidong@

*通讯作者(Correspondingauthor):WANGXin-feng,E-mail:xinfengwang@;Tel:+86-532-58631963

Geochimica▌Vol.49▌No.3▌pp.262–272▌May,2020

泰山大气棕色碳的光吸收特性、吸光贡献及影响因素

董书伟1,王新锋1*,张君1,李洪勇1,李卫军2,

李敏1,顾蓉蓉1,蒋莹1,单业1,高晓梅3,

刘恒德4,国兆新4,薛丽坤1,王文兴1

(1.山东大学环境研究院,山东青岛266237;2.浙江大学地球科学学院,浙江杭州310007;3.济南大学水利与

环境学院,山东济南250022;4.山东省泰山气象站,山东泰安271000)

摘要:棕色碳是大气气溶胶中重要的吸光性物质,会影响大气光化学过程、改变区域气候。本次研究于2017

年冬季和2018年春季在泰山顶采集了大气细颗粒物(PM

2.5

)样品,在实验室测定了样品中棕色碳和黑碳的光

吸收系数,并测定了棕色碳成分硝基苯酚类化合物的含量。测定结果表明,泰山冬、春两季PM

2.5

样品中棕色

碳的平均吸收系数Abs

365

分别为(4.61±2.42)Mm−1和(2.38±0.98)Mm−1,质量吸收效率MAE

365

分别为(0.72±

0.12)m2/g和(0.52±0.24)m2/g,棕色碳在365nm处的吸收系数分别占碳质气溶胶总吸收系数的(32±7)%和

(20±9)%。通过对比与相关性分析,发现泰山周边地区人为活动对泰山顶上棕色碳的光学特性有重要影响,泰

山冬季受邻近区域煤炭燃烧活动影响很大,排放的大量一次有机物增强了棕色碳的吸光能力和吸收系数,导

致泰山冬季棕色碳的吸收系数与吸光贡献显著高于春季。根据测定结果,泰山冬、春两季硝基苯酚类化合物

在365nm处对棕色碳吸收系数的贡献分别为(3.5±1.2)%和(2.5±1.0)%,其中在紫外和紫光区域4-硝基酚的吸

光贡献最大,而在420~450nm的蓝光区域4-甲基-2,6二硝基酚的贡献最大。硝基苯酚类化合物的吸光贡献相

对较小,说明泰山棕色碳的吸光作用大部分来自于其他有机成分,将来有待进一步的识别和评估。

关键词:棕色碳;吸收系数;吸光贡献;硝基苯酚类化合物;泰山

中图分类号:P593;X513文献标识码:A文章编号:0379-1726(2020)03-0262-11

DOI:10.19700/j.0379-1726.2020.01.011

Lightabsorptionproperties,absorptioncontributions,andtheinfluencing

factorsofatmosphericbrowncarbononMountTai

DONGShu-wei1,WANGXin-feng1*,ZHANGJun1,LIHong-yong1,LIWei-jun2,

LIMin1,GURong-rong1,JIANGYing1,SHANYe1,GAOXiao-mei3,

LIUHeng-de4,GUOZhao-xin4,XUELi-kun1andWANGWen-xing1

ngUniversity,EnvironmentResearchInstitute,Qingdao266237,China;

ofEarthSciences,ZhejiangUniversity,Hangzhou310007,China;

ofWaterConservancyandEnvironment,UniversityofJinan,Jinan250022,China;

nMeteorologicalStationofShandongProvince,Taian271000,China

Abstract:Browncarbon(BrC)

significanteffstudy,samplesof

fineparticulatematters(PM

2.5

)werecollectedinthewinterof2017andthespringof2018atthesummitofMount

htabsorptioncoefficientsofbrowncarbonandblackcarboninthesamplesweremeasuredina

laboratoryandtheconcentrationsofnitratedphenols,amajorcomponentofbrowncarbon,werealsodetermined.

Themeasurementresultsshowthattheaveragevaluesoflightabsorptioncoefficientsat365nmforbrowncarbon

inPM

2.5

duringwinterandspringonMountTaiwere(4.61±2.42)Mm–1and(2.38±0.98)Mm–1,respectivelyand

第3期董书伟等:泰山大气棕色碳的光吸收特性、吸光贡献及影响因素263

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themassabsorptionefficienciesat365nmwere(0.72±0.12)m2/gand(0.52±0.24)m2/g,

contributionsoftheabsorptioncoefficientofbrowncarbonat365nmtothetotallightabsorptionofcarbonaceous

aerosolsinwinterandspringreached(32±7)%and(20±9)%,ncomparisonandcorrelation

analyses,itwasfoundthatanthropogenicactivitiesfromthesurroundingareashadconsiderableinfluencesonthe

ularly,coalcombustionprocessesinadjacent

amountofprimaryorganicmatters

releasedfromcoalcombustionenhancedthelightabsorptionefficiencyandthelightabsorptioncoefficientof

browncarbonandledtosubstantiallyhigherabsorptioncoefficientsandabsorptioncontributionsofbrowncarbon

ingtothedeterminationresults,thecontributionsofnitratedphenols

totheabsorptioncoefficientsofbrowncarbonat365nminwinterandspringwere(3.5±1.2)%and(2.5±1.0)%,

he12nitratedphenoliccompounds,4-nitrophenolwasidentifiedasthelargestcontributorin

theultravioletandvioletregions,whereas4-methyl-2,6-dinitrophenolhadthelargestcontributionatawavelength

tributionofnitratedphenolswasrelativelysmall,indicatingthatmost

browncarbonlightabsorptioncamefromotherorganiccomponents,whichrequirefurtheridentificationand

evaluationinthefuture.

Keywords:browncarbon;absorptioncoefficient;lightabsorptioncontribution;nitratedphenols;MountTai

0引言

大气气溶胶具有显著的光学效应,不仅能够减

少到达地面的太阳辐射、降低大气能见度[1–2],还会

影响大气光化学过程、改变区域气候[3]。一般而言,

黑碳(blackcarbon,BC)是大气气溶胶中最主要的吸

光性物质,其光吸收能力仅次于温室气体CO

且与

相当[4]。早期的全球辐射模型通常认为有机碳

(organiccarbon,OC)仅具有光散射作用[5],但近二十

年的大量研究表明,部分有机碳具有光吸收能力,

因其颜色呈现棕色而被称为棕色碳(browncarbon,

BrC)[3]。棕色碳对太阳辐射的直接吸收可导致大气

增温,而且随着海拔高度增加棕色碳相对于黑碳的

增温效应变得更强,其光吸收作用可显著影响高海

拔地区的大气光化学反应和成云降雨[6–8]。大气棕色

碳不仅来自于生物质与化石燃料燃烧的一次排放,

还来源于有机物的二次生成与老化,由于棕色碳来

源众多[9–12]、化学成分复杂[13–16],典型地区棕色碳的

光学特性以及人为活动的影响已成为当前大气科学

领域的研究热点之一。

质量吸收效率(massabsorptionefficiency,MAE)

和吸收系数(absorptioncoefficient,Abs)是用于评估

棕色碳辐射强迫的两个重要光学参数。以往研究指

出,棕色碳的质量吸收效率和吸收系数呈现显著的

季节差异和区域特征,不同来源的棕色碳的光学性

质有明显区别。例如,在美国和亚洲东部开展的观

测研究表明,气溶胶提取液中365nm处棕色碳

MAE

365

的范围约为0.1~2.6m2/g[17–20],而实验室模

拟研究指出,生物质以及煤炭燃烧产生的棕色碳

MAE

365

相对较高(0.9~4.1m2/g)[21–22]。在许多地区(特

别是东亚)的冬季,由于供暖导致煤炭和生物质燃料

的消耗量大幅增加,因此冬季棕色碳的质量吸收效

率往往最高[15,23,24];而在夏季,光化学反应活性强,

且挥发性有机物转化生成的二次棕色碳的吸光能力

较弱[23,25],因此夏季棕色碳的质量吸收效率一般较

低。此外,由于化石燃料与生物质燃烧排放了大量

的棕色碳物质,东亚、南亚地区棕色碳的质量吸收

效率显著高于欧洲、北美地区,而且人口与工业密集

城市地区的棕色碳的质量吸收效率往往高于农村和

偏远山区[19,20,26]。棕色碳吸收系数与质量吸收效率呈

现相似的季节差异及区域特征,人为活动与气象条

件对吸收系数有显著影响。大气棕色碳在365nm处

的吸收系数(Abs

365

)的范围约为0.5~52Mm−1[20,25,26],

一般在冬季达到最高值[24,27]。欧洲与北美地区受化

石燃料燃烧污染物排放的影响相对较小、大气颗粒

物排放强度较低,其棕色碳吸收系数显著低于东亚

和南亚地区[25,28]。此外,由于边界层高度的变化和

逆温层的出现,在一些地区的冬季棕色碳的吸收系

数呈现明显的昼低夜高的昼夜变化特征[26]。

棕色碳的吸收系数呈现明显的波长依赖性,在

紫光和近紫外区域吸收较强,对大气气溶胶的总吸

收系数有显著贡献。以往研究发现,大气气溶胶提

取液中棕色碳吸收埃指数(AAE)的数值范围一般为

2642020年

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3~7[15,29,30],不同来源棕色碳的吸收埃指数有显著差

异,其中生物质燃煤气溶胶的吸收埃指数较高(7~

18)[22,31],而老化的二次有机气溶胶的吸收埃指数则

较低(约为4.7)[32]。另外,棕色碳吸收埃指数的高低

还受测定方式和拟合波长范围的影响,而且随着提

取液pH值的降低而增大[29,33,34]。近几年的相关研究

表明,人为活动排放或者形成的棕色碳在近紫外区

域对大气气溶胶吸光作用的贡献尤为显著。英国德

林、德国莱比锡、美国加州和中国西安等地区受生

物质燃烧严重影响时段棕色碳在400nm附近对气

溶胶总吸收系数的贡献约为27%~46%[15,20,35,36],亚

特兰大地区交通繁忙区域棕色碳在350nm处的吸

光贡献高达20%~40%[37],而我国北京冬季受燃煤影

响时段棕色碳在370nm处的吸光贡献高达46%[38]。

此外,喜马拉雅山脉地区污染时段棕色碳在365nm

处的吸收贡献达到了碳质气溶胶的22%~35%,整个

紫外与可见光光谱范围内的贡献也高达8~15%[30],

而Fengetal.[39]利用全球辐射模型估算发现,棕色

碳使得气溶胶在370nm处的光吸收厚度增加56%。

目前,关于棕色碳的研究多采用离线滤膜采样

提取测定法[19,29],这种方法不仅能够获得广泛的光谱

数据,还可以消除黑碳对棕色碳测定结果的影响,并

对棕色碳主要成分的吸光贡献进行定量评估[15,20,40]。

另外,已有的相关研究大多集中在欧洲和北美等发

达地区,而在我国大气气溶胶污染严重的华北地区

还相对缺乏,尤其缺少对棕色碳具体成分的测定以

及吸光贡献的评估。泰山为华北地区最高点且地势

突出,研究泰山棕色碳的光学特性,有助于明确城

市人为活动对高山站点棕色碳的影响,对理解整个

华北地区棕色碳的光学效应及环境气候影响有重要

意义。本次研究分别于2017年冬季和2018年春季

在泰山山顶采集了大气PM

2.5

样品,测定了棕色碳

的吸收系数、质量吸收效率等光学参数,拟分析光

学参数的季节和昼夜差异及其影响因素,估算棕色

碳在碳质气溶胶中的吸光贡献,并探讨棕色碳成分

硝基苯酚类化合物的吸光占比与变化特征。

1实验方法

1.1采样点、样品采集与在线测定

采样站点位于山东省泰安市泰山山顶日观峰

(36.26°N,117.11°E,海拔高度1520m)。泰山坐落于

泰安市区北部,泰山北边与济南市相连。泰安、济

南的市区和郊区分布着火电厂、水泥厂和钢铁厂等

燃煤工业,因此泰山周边地区的工业锅炉燃煤、民

用做饭和供暖燃煤、道路机动车尾气等排放的污染

物,可能会通过烟羽传输及山谷风等过程到达泰山

采样点。

采用武汉天虹中流量采样器(TH-150A,天虹,

中国武汉),使用石英纤维滤膜采集大气PM

2.5

样品,

采样流量为100L/min,采样时间为2017年冬季的

11月28日至12月9日以及2018年春季3月22日

至4月5日。大气PM

2.5

样品分昼夜进行采集,每个

样品采集11.5h(白天07:30~19:00,夜间19:30~07:

00),共采集PM

2.5

样品44个,其中冬季19个,春季

25个。采样之前,石英滤膜放入马弗炉中于600℃

高温下灼烧2h以除去膜上可能吸附的有机物[22]。

采样之后的PM

2.5

滤膜样品用膜盒及铝箔纸包好并

用封口袋密封,放置于−20℃冰柜中保存,等待后

续的称重、预处理与化学成分分析。

采样期间泰山站点的风向风速等气象参数从泰

山气象站获得,NO

、NO、CO和SO

浓度数据分

别通过美国API和热电公司的痕量气体分析仪在线

测得,PM

2.5

浓度使用颗粒物同步混合监测仪(SHARP

5030,热电,美国)实时在线测定。另外,春季还使用

多角度吸收光度计(Model5012MAAP,热电,美国)

在线测定了黑碳浓度,该数据用于和滤膜样品的黑

碳吸收系数进行对比。

1.2碳质气溶胶与硝基苯酚类化合物的测定

采集之后的PM

2.5

滤膜样品使用穿孔器裁取2cm2

的圆片,放入OCEC分析仪(半连续性OCEC分析仪,

SunsetLaboratoryInc.,美国)中,采用光热法参照

NIOSH5040协议测定有机碳与元素碳(element

carbon,EC)的含量,测定过程中加入一定量的甲烷

标准气体作为内标[41]。每一批样品测定有机碳和元

素碳前后,均使用不同浓度的蔗糖溶液进行标定,

确保测定结果准确、可靠。本次研究利用元素碳示

踪法来估算二次有机碳(SOC)与一次有机碳(POC)的

浓度[42],用于后续污染物来源分析,计算公式为:

SOC=OC−EC×(OC/EC)

min

(1)

POC=OC−SOC(2)

式中,(OC/EC)

min

为采样期间OC/EC比值的最小值。

裁取半张PM

2.5

滤膜样品,剪碎后放入装有15ml

甲醇的玻璃瓶中,使用恒温轨道摇床震荡提取,重

复提取3次,将提取液旋蒸浓缩至约1mL,过滤后

氮吹至近干,最后加入300μL甲醇进行定容,得到

第3期董书伟等:泰山大气棕色碳的光吸收特性、吸光贡献及影响因素265

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2.5

样品甲醇提取液。PM

2.5

样品提取液使用高效

液相色谱-质谱联用仪(UHPLS-MS,热电,美国)对

12种主要的硝基苯酚类化合物的含量进行测定,包

括:4-硝基酚(4-nitrophenol,4NP)、2-甲基-4-硝基酚

(2-methyl-4-nitrophenol,2M4NP)、3-甲基-4-硝基酚

(3-methyl-4-nitrophenol,3M4NP)、4-硝基儿茶酚

(4-nitrocatechol,4NC)、4-甲基-5-硝基儿茶酚

(4-methyl-5-nitrocatechol,4M5NC)、3-甲基-5-硝基儿

茶酚(3-methyl-5-nitrocatechol,3M5NC)、3-甲基-6-

硝基儿茶酚(3-methyl-6-nitrocatechol,3M6NC)、3-硝

基水杨酸(3-nitro-salicylicacid,3NSA)、5-硝基水杨

酸(5-nitro-salicylicacid,5NSA)、2,4-二硝基酚

(2,4-dinitrophenol,2,4DNP)、2,6-二甲基-4-硝基酚

(2,6-dimethyl-4-nitrophenol,2,6-DM-4NP)和4-甲基-

2,6-二硝基酚(4-methyl-2,6-dinitrophenol,4M-2,6-

DNP)。分析柱为AtlanticsT3C18柱(2.1mm×150mm,

3μm,100Å),流动相为含有11%乙腈的甲醇、含有

11%乙腈与0.1%乙酸的超纯水,使用负离子和选择

离子监测模式,根据内标(苦味酸

)和标准曲线进行

定量。关于样品预处理与硝基苯酚类化合物测定方

法的更多详细信息可参见文献[43]。

1.3棕色碳与硝基苯酚类化合物光学参数的测定

与计算

2.5

样品甲醇提取液的吸光度A

使用紫外可

见光谱仪(USB4000-UV-VIS,OceanOptics,美国)进

行测定,光谱范围为178~887nm,测量光程为1cm。

使用式(3)计算表征吸光物质浓度的吸收系数Abs

(Mm−1)[19]:

700

Abs(AA)ln10l

lV





(3)

式中,V

是PM

2.5

样品提取液的体积,V

是PM

2.5

样品

的大气采样体积,l是测量光程,减去A

700

是为了减少

基线漂移的影响。为方便与早期相关研究进行比较,

本次研究吸收系数的波长选为365nm,即Abs

365

。

2.5

样品经过甲醇提取后,提取液中的有机物

及其他成分相互分离,其吸收系数显著降低。为与

黑碳的吸收系数进行对比,本次研究根据MIE理论

将样品提取液中测得的棕色碳吸收系数乘以转换因

子2,得到大气气溶胶中棕色碳的实际光吸收系数

abs,BrC

[37](b

abs

代表实际大气中气溶胶的吸收系数)。

质量吸收效率MAE(m2/g)由式(4)计算获得[15]。

MSOC

Abs

MAE=

(4)

式中,C

MSOC

为甲醇提取液中有机碳(OC)的浓度。本

次研究未专门测定甲醇溶液中有机碳的浓度,故采

用OCEC分析仪测得的有机碳含量乘以系数0.85[44]

代替甲醇提取液中有机碳的质量(MSOC),但由于不

同样品的甲醇提取液中有机碳与样品中总有机碳的质

量比值有较大差异,因此本次研究计算所得的MAE

值存在一定误差。本次研究中的MAE均为365nm

处的质量吸收效率。

吸收埃指数(AAE)用来表征棕色碳吸收系数随

波长变化的趋势,通过对310~450nm波长范围内的

Abs利用式(5)进行线性拟合得出[44]:

AAEAbs=K(5)

式中,K是与颗粒物质量浓度相关的不定常数。基于

硝基苯酚类化合物标准溶液的吸光度,计算得出每

种硝基苯酚类化合物的单位质量吸收效率,根据样

品提取液中硝基苯酚类化合物的浓度,进一步得到

12种硝基苯酚类化合物的吸收系数,并与棕色碳的

吸收系数进行对比[45]。

1.4黑碳吸收系数的估算

由于缺少夏季大气黑碳浓度的在线测定数据,考

虑到有机碳在大于660nm波长的吸收很小(<10%)[36,46],

本文中黑碳的吸收系数根据OCEC分析仪测得的

660nm处PM

2.5

滤膜样品上气溶胶的光衰减程度通

过式(6)进行估算[47–48]。

abs660,BC*

Scaa

ATN

()=

CRV



(6)

式中,(b

abs

)

660,BC*

为根据元素碳(EC)估算的黑碳的吸

收系数,光衰减系数(attenuation,ATN)=ln(I

/I)×

100(I

和I分别为入射光和透射光强度),C

Sca

和R是

两个为了避免多重散射和遮蔽效应的经验参数,A

和V

分别为滤膜面积以及大气采样体积。估算得到

的黑碳吸收系数利用春季多角度分光光度计测定的

黑碳浓度进行验证,二者呈现很好的一致性。假设

黑碳的吸收埃指数为1,进一步估算365nm处黑碳

的吸收系数。

2结果与讨论

2.1泰山棕色碳的吸收系数

图1展示了泰山冬、春两季大气PM

2.5

样品甲醇

提取液中棕色碳的吸收系数Abs

365

以及相关污染物

浓度的变化情况。如图所示,泰山大气棕色碳在

2662020年

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图1泰山冬、春两季气溶胶吸收系数Abs

365

、NO

、SO

、CO、PM

2.5

浓度以及气象参数(温度和相对湿度)的时间序列

Fig.1TimeseriesofAbs

365

,NO

,SO

,CO,PM

2.5

,andmeteorologicalparameters(temperatureandrelativehumidity)inwinterandspringonMountTai

RH为相对湿度;横坐标每个刻度代表24小时

RHrepresentsrelativehumidity;Eachtickonabscissarepresents24hours

365nm处的吸收系数变化幅度较大,冬、春两季棕

色碳吸收系数的范围分别为1.8~9.6Mm−1和0.7~

4.3Mm−1。吸收系数均值分别为(4.61±2.42)Mm−1和

(2.38±0.98)Mm−1(平均值±标准差),冬季棕色碳的

吸收系数显著高于春季。冬季部分时段棕色碳的吸

收系数很高,其中11月30日、12月1日和9日白

天的吸收系数均高于8Mm−1。对比两个季节的气象

条件与相关污染物浓度发现,泰山冬季棕色碳吸收

系数较高的时段盛行西北风,且伴随着较低的大气

温度和较高的相对湿度,SO

、NO

以及PM

2.5

浓度

大幅度升高,特别是11月30日和12月1日,SO

和PM

2.5

的浓度均值达到了观测期间的最大值,说

明泰山冬季的棕色碳吸收系数高值明显受到燃煤烟

羽及其他人为活动的影响,尤其是来自北边济南市

的燃煤排放影响很大。

与国内外其他站点在365nm处的观测数据相

比,泰山棕色碳的吸收系数高于其他高山或背景地

区,但低于城市和工业区域。例如,我国西藏鲁朗镇

(海拔高度3326m)冬季甲醇提取液中棕色碳吸收系

数Abs

365

均值为(1.47±0.51)Mm−1[17],喜马拉雅山脉

地区棕色碳吸收系数均值范围在0.04~2.86Mm−1之

间[30],美国北卡三角研究园夏季棕色碳吸收系数均

值为(0.52±0.23)Mm−1[49],而西安市区冬季棕色碳吸

收系数的均值则高达(46.3±20.3)Mm−1[15],北京市区[44]

冬季棕色碳吸收系数均值为(26.20±18.81)Mm−1,德

国工业城市莱比锡冬季棕色碳吸收系数均值也达到

了(6.80±3.94)Mm−1[20]。总体而言,泰山高山站点大

气棕色碳的吸收系数处于较高水平,说明泰山PM

2.5

中含有较高浓度的吸光性有机物。

2.2棕色碳的光学特性及其季节与昼夜差异

泰山冬、春两季棕色碳的吸收系数有较大区别,

其他光学参数也呈现出明显的季节差异。如表1所示,

冬、春两季PM

2.5

甲醇提取液中棕色碳在365nm处质

量吸收效率(MAE)的均值分别为(0.72±0.12)m2/g和

(0.52±0.24)m2/g,呈现冬高春低的变化特征,这与

表1泰山冬、春两季观测期间棕色碳光学参数与

相关污染物浓度的平均值

Table1Meanvaluesofbrowncarbonopticalparametersand

relatedpollutantconcentrationsduringobservationperiodsin

winterandspringonMountTai

化学组成及

光学参数

冬季(N=19)

平均值±标准偏差

春季(N=25)

平均值±标准偏差

Abs

365

(Mm−1)4.61±2.422.38±0.98

MAE(m2/g)0.72±0.120.52±0.24

AAE6.22±0.356.29±0.35

abs,BC,365

(Mm−1)22.2±13.924.4±13.5

OC(μg/m3)7.54±3.875.49±2.01

EC(μg/m3)1.35±0.591.34±0.61

POC(μg/m3)5.31±2.313.16±1.44

SOC(μg/m3)2.23±2.122.33±1.81

2.5

(μg/m3)37.4±16.748.2±18.7

(μg/m3)9.3±5.16.1±4.1

CO(mg/m3)0.59±0.270.56±0.16

(μg/m3)7.5±5.04.4±2.6

NO(μg/m3)1.5±2.30.3±0.3

(μg/m3)98.6±19.3156.1±19.9

第3期董书伟等:泰山大气棕色碳的光吸收特性、吸光贡献及影响因素267

Geochimica▌Vol.49▌No.3▌pp.262–272▌May,2020

其他地区的季节变化规律一致[15,23,50]。冬、春两季

棕色碳在310~450nm波长范围的吸收埃指数(AAE)

分别为(6.22±0.35)以及(6.29±0.35),季节差异不明

显。此外,冬季的有机碳以及一次有机碳浓度均明

显高于春季,特别是冬季的一次有机碳浓度均值约

为春季的1.7倍,而且冬季一次有机碳占有机碳的

比例为73%显著高于春季的57%(p<0.05),说明泰山

山顶冬季更多受到一次排放源的影响。考虑到北方冬

季供暖导致煤炭消耗量与燃煤污染物的排放量大幅

增加,且冬季SO

浓度约为春季的1.6倍,因此,我们

认为泰山周边地区冬季煤炭燃烧排放的大量一次有

机碳显著增加了棕色碳的光吸收能力与吸收系数。

我们进一步将泰山棕色碳的质量吸收效率(MAE)

与全球其他地区测定的365nm处的数据进行比较,

发现泰山高山站棕色碳的质量吸收效率明显低于我

国北方其他城市及乡村站点(如北京市区冬季(1.45±

0.26)m2/g、河北香河乡村夏季(0.59±0.14)m2/g、河

北望都乡村夏季(0.81±0.21)m2/g)[20,44],推测可能是

由于城市排放源棕色碳经过传输和老化到达泰山顶

时光吸收能力减弱所致。另外,泰山高山站冬春季

节棕色碳的吸收埃指数与北方城市站点接近(西安

四季均值范围为6.0~6.3、北京冬季均值为7.1)[15],

但明显高于南方城市站点及高海拔地区(广州秋、冬

季均值约为3.7~3.9、尼泊尔喜马拉雅山脉季节均值

范围为3.3~4.4)[51]。鉴于煤炭燃烧排放的细颗粒物

的棕色碳吸收埃指数较高(其中民用煤炭燃烧高达

7.5~12)[18,22],且老化程度越高的棕色碳吸收埃指数

越低[32],因此推测我国北方地区较高的棕色碳吸收

埃指数可能与煤炭的大量燃烧密切相关,而南方地

区则由于受煤炭燃烧影响较少、二次气溶胶的生成

和老化导致棕色碳的吸收埃指数较低。

尽管泰山冬、春两季的棕色碳的吸收埃指数非

常接近,但冬季棕色碳在近紫外与紫光区域的吸收

系数显著高于春季。如图2所示,棕色碳在250nm

处的光吸收能力最强,泰山冬季250nm处的平均吸

收系数为23.0Mm−1,约为春季(15.0Mm−1)的1.5倍;

吸收系数随波长增大而迅速减弱,冬季375nm处的

平均吸收系数为3.9Mm−1,达到春季(2.0Mm−1)的2.0

倍;冬季500nm处的平均吸收系数降低至0.36Mm−1,

与春季(0.31Mm−1)非常接近。由于泰山冬季的一次

有机碳浓度与SO

浓度明显高于春季,而二次有机

碳浓度非常接近(见表1),因此认为泰山冬季近紫外

与紫光区域较高的吸收系数与煤炭燃烧排放的大量

一次有机物有关。

图2泰山冬、春两季棕色碳的吸收系数随波长的

变化趋势

Fig.2Variationtrendsoftheabsorptioncoefficientofbrowncarbon

withwavelengthinwinterandspringonMountTai

另外,泰山站点棕色碳的光学特性还呈现出显

著的昼夜差异。如图3所示,泰山冬季白天棕色碳的

Abs

365

均值为(6.0±2.2)Mm−1,约为夜间((2.7±1.0)Mm−1)

的2.2倍,而春季昼夜差异较小,白天和夜间均值分

别为(2.66±0.87)Mm−1和(2.08±1.05)Mm−1。冬季白天

棕色碳质量吸收效率均值为(0.69±0.13)m2/g,略低于

夜间((0.74±0.09)m2/g),而春季昼夜均值则分别为

(0.56±0.17)m2/g和(0.53±0.28)m2/g,昼夜差异很小,

表明同一季节昼夜之间棕色碳的成分和来源并无明

显区别。检查相关污染物的浓度发现,泰山冬季有

机碳和一次有机碳的浓度均有显著的昼夜差异,特

别是白天有机碳的浓度为(10.1±3.4)μg/m3,达到了

夜间((4.3±1.3)μg/m3)的2.3倍,说明有机气溶胶浓

度的大幅升高造成泰山冬季白天吸收系数显著高于

夜间的昼夜变化特征,这主要是由于泰山冬季白天

的山谷风与边界层的抬升作用将山下的大量污染物

输送到了山顶。另外,尽管泰山冬季夜间的有机碳浓

度(4.3μg/m3)与春季夜间(5.0μg/m3)基本相同,但冬季

夜间的质量吸收效率和吸收系数(0.74m2/g和2.7Mm−1)

明显高于春季夜间(0.53m2/g和2.1Mm−1),对比一

次有机碳占有机碳的比例发现冬季夜间一次有机碳

的占比(84%)显著高于春季夜间(57%),说明泰山周

边地区冬季燃煤等人为活动直接排放的一次有机物

增强了棕色碳的光吸收能力和吸收系数。OC/EC比

值可一定程度上反映气溶胶的老化程度[52],泰山冬、

春两季棕色碳的质量吸收效率与OC/EC比值均呈现

一定的负相关关系,相关系数(r)分别为−0.40(p<0.01)

和−0.70(p<0.01),表明一次源排放产生的新鲜棕色

2682020年

Geochimica▌Vol.49▌No.3▌pp.262–272▌May,2020

图3泰山冬、春两季白天与夜间Abs

365

(a)、MAE(b)以及POC(c)和OC(d)浓度的箱形图

Fig.3BoxplotsofAbs

365

(a),MAE(b),POC(c),andOC(d)concentrationsduringdaytimeandnighttimeinwinterandspringonMountTai

Abs

365

–365nm处的吸收系数;MAE–质量吸收效率;POC–一次有机碳;OC–有机碳

Abs

365

–absorptioncoefficientat365nm;MAE–massabsorptionefficient;POC–primaryorganiccarbon;OC–organiccarbon

碳的质量吸收效率一般大于老化或者二次生成的棕

色碳,这与Chenetal.[23]的研究结果一致。

2.3棕色碳的吸光贡献

泰山大气棕色碳对气溶胶的光吸收作用有较大

贡献,冬季尤为显著。图4给出了泰山冬、春两季

采样期间大气棕色碳与黑碳在365nm处的吸收系

数以及棕色碳占碳质气溶胶总吸收系数比例的时间

序列,总体来看,棕色碳的吸收系数越高黑碳的吸

收系数往往也越高(线性相关系数r=0.58,p<0.01),

不过虽然冬季棕色碳的吸收系数显著高于春季,但

两个季节黑碳的吸收系数却非常接近。泰山冬季棕色

碳的吸光贡献的范围为25%~52%,平均值为(32±7)%;

春季棕色碳的吸光贡献的范围为7%~43%,平均值

为(20±9)%,冬季明显高于春季。泰山冬、春两季大

气黑碳的吸收系数相近,但冬季棕色碳的吸收系数

与吸光贡献却显著高于春季,主要归因于冬、春两

季碳质气溶胶的来源有较大区别。冬季受到燃煤排

放影响较大,特别是集中供暖锅炉燃煤和民用散煤

燃烧排放了大量的棕色碳,而泰山春季受煤炭燃烧

的影响减弱,而其他人为活动如机动车尾气(春季景

区旅游人数大幅增加)等排放的污染物显著增多。泰

山冬季棕色碳对气溶胶的吸光作用贡献很大,这与

国内外其他站点的相关研究结果一致,如北京[44]、

西安[15]和德国莱比锡[20]冬季棕色碳的吸光贡献达

到了碳质气溶胶的39%~43%。泰山高山站点棕色碳

在近紫外和紫光区域较高的吸光贡献,进一步证实

大气棕色碳已经成为影响光化学反应和区域气候的

重要因素,在大气化学与区域气候模型模拟当中应

当充分考虑棕色碳的吸光作用及其对气溶胶辐射强

迫的影响。

2.4棕色碳成分硝基苯酚类化合物的吸光占比

棕色碳的化学成分非常复杂,硝基苯酚类化合

物是棕色碳的主要成分之一,但截至目前关于硝基

苯酚类化合物对棕色碳吸光贡献的相关研究还非常

缺乏,因此本次研究测定了泰山冬、春两季PM

2.5

样

品甲醇提取液中主要硝基苯酚类化合物在不同波长

的吸收系数,分析了硝基苯酚类化合物的吸光贡

献。图5给出了12种硝基苯酚类化合物的吸收系数

在250~450nm波长范围内占棕色碳吸收系数的比例,

结果显示,硝基苯酚类化合物在325nm、399nm和

410nm附近的吸光贡献最大,冬、春两季最大贡献的

平均值分别为(4.5±1.8)%和(3.3±1.7)%,其他波长的

第3期董书伟等:泰山大气棕色碳的光吸收特性、吸光贡献及影响因素269

Geochimica▌Vol.49▌No.3▌pp.262–272▌May,2020

图4泰山冬、春两季棕色碳和黑碳在365nm处的吸收系数以及棕色碳在碳质气溶胶中吸光贡献的时间序列

Fig.4Timeseriesoflightabsorptioncoefficientofbrowncarbonandblackcarbonat365nmandtheabsorptioncontributionof

browncarbonincarbonaceousaerosolsinwinterandspringonMountTai

横坐标每个刻度代表24小时

Eachtickonabscissarepresents24hours

图5泰山冬季(a)和春季(b)硝基苯酚类化合物吸收系数在波长250~450nm之间占棕色碳的贡献

Fig.5Contributionoftheabsorptioncoefficientfromnitratedphenolscompoundsinbrowncarbonbetween250and450nm

inwinter(a)andspring(b)onMountTai

吸光贡献略小。在12种检测到的硝基苯酚类化合物

中,4-硝基酚和4-甲基-2,6二硝基酚的吸光贡献最

大,其中在250~420nm的紫外光和紫光区域,两个

季节4-硝基酚的吸光贡献均超过一半,而在420~

450nm的蓝光区域,4-甲基-2,6二硝基酚的贡献平

均值则超过了37%。考虑到煤炭(尤其是无烟煤)燃

烧排放大量的4-硝基酚[53],因此泰山站点4-硝基酚

在此类物质的吸光贡献中占主导,进一步说明泰山

周边地区的燃煤活动对棕色碳的重要影响。硝基苯

酚类化合物对棕色碳的吸光贡献仅略低于5%,说

明其他棕色碳成分,如硝基芳香烃类化合物、类腐

殖酸和苯甲酸等[45],对棕色碳的吸收作用有重要贡

献,在未来的研究当中需要进一步测定、评估。特

别需要说明,虽然硝基苯酚类化合物在棕色碳中的

吸光贡献较低,但其在有机物中仅仅占有极少的比

例,泰山夏季只有0.17‰[40],鉴于硝基苯酚类化合

物很高的质量吸收效率(2.2~37.9m2/g),因此认为,

在近紫外与紫光区域硝基苯酚类化合物是重要的棕

色碳成分之一。

本次研究进一步分析了硝基苯酚类化合物在

365nm处的吸光贡献并探讨了主要的影响因素。如

图6所示,冬、春两季硝基苯酚类化合物在棕色碳

中的吸光贡献分别为(3.5±1.2)%(范围为2.3%~6.4%)

和(2.5±1.0)%(范围为0.9%~5.4%),冬季明显高于

春季,与英国冬季的研究结果((4±2)%)接近[35]。检查

相关污染物的浓度发现,硝基苯酚类化合物的吸收

2702020年

Geochimica▌Vol.49▌No.3▌pp.262–272▌May,2020

图6棕色碳与硝基苯酚类化合物在365nm处的吸收系数以及硝基苯酚类化合物吸光贡献的时间序列

Fig.6Timeseriesofabsorptioncoefficientofbrowncarbonandnitratedphenolsat365nmandthecontributionfromnitratedphenols

Abs

BrC

–棕色碳吸收系数;Abs

NPs

–硝基苯酚类化合物吸收系数。横坐标每个刻度代表24小时

Abs

BrC

-absorptioncoefficientofbrowncarbon;Abs

NPs

-ckonabscissarepresents24hours

系数(Abs

NPs

)高值通常伴随着较高浓度的SO

和NO

因此推测泰山冬、春季节硝基苯酚类化合物的吸收

系数明显受到人为活动的影响。相关性分析结果表

明,泰山冬季硝基苯酚类化合物的吸收系数与SO

、

以及元素碳的相关系数分别为0.58(p<0.01)、

0.73(p<0.01)和0.65(p<0.01),冬季相关性均强于春

季,说明冬季煤炭燃烧对泰山硝基苯酚类化合物的

吸光作用有重要影响。而春季硝基苯酚类化合物的

吸收系数与NO有较好相关性,春季的相关系数

r=0.64(p<0.01),强于冬季的相关系数r=0.57(p<0.05),

因此推断春季机动车尾气对泰山硝基苯酚类化合物

的吸光作用影响更大。此外,考虑到泰山周边一些

农村地区仍然使用木材与秸秆取暖、做饭,因此生

物质燃烧也可能是硝基苯酚类化合物吸收系数的影

响因素之一。值得注意的是,泰山硝基苯酚类化合

物的吸光贡献在夜间有升高趋势(见图6),这种现象

在冬季尤为明显,可能是由于夜间较高湿度条件下

有部分硝基酚类化合物通过液相反应二次生成[14],

导致其浓度升高、吸光贡献增大。

3结论

(1)本次研究测定和分析了泰山顶上2017年冬

季和2018年春季大气PM

2.5

样品的光学特性,结果表

明冬、春两季甲醇提取液中棕色碳的吸收系数Abs

365

分别为(4.61±2.42)Mm−1和(2.38±0.98)Mm−1,棕色碳

的质量吸收效率MAE分别为(0.72±0.12)m2/g和

(0.52±0.24)m2/g。泰山棕色碳的吸收系数高于欧美

和我国的偏远地带和背景地区,说明泰山受周边地

区人为活动影响较大、有机气溶胶污染较为严重。

(2)泰山冬季棕色碳的Abs

365

与MAE明显高于

春季,结合相关污染物与碳质气溶胶浓度分析发现,

冬季集中供暖燃煤、民用散煤燃烧等燃煤活动排放

的大量一次有机物,显著增强了棕色碳的吸光能力

和吸收系数。另外,泰山棕色碳的Abs

365

呈现昼高夜

低的变化特征,冬季白天显著升高的吸收系数主要

归因于山谷风与边界层抬升导致的污染物的输送。

(3)泰山冬、春两季棕色碳在365nm处的吸收

系数分别贡献了碳质气溶胶的(32±7)%和(20±9)%,

冬季明显高于春季,主要原因是冬季主要受到煤炭

燃烧排放的影响而春季受机动车尾气影响更大。棕

色碳成分硝基苯酚类化合物的吸光贡献的最大值出

现在325nm、399nm和410nm处,冬、春两季检

测到的12种硝基苯酚类化合物在365nm处的吸光

贡献分别为(3.5±1.2)%和(2.5±1.0)%,其中在近紫外

和紫光区域4-硝基酚贡献最大,而在420~450nm的

蓝光区域4-甲基-2,6二硝基酚的贡献最大。硝基苯

酚类化合物对棕色碳的吸光贡献相对较小,说明其

他棕色碳成分的吸光贡献很大,未来需要进行测

定、评估。

本次研究得到国家重点研发计划(2016YFC

0200500)和国家自然科学基金(41775118,21607054)

的支持。野外采样和观测实验期间还得到山东省泰

第3期董书伟等:泰山大气棕色碳的光吸收特性、吸光贡献及影响因素271

Geochimica▌Vol.49▌No.3▌pp.262–272▌May,2020

山气象站赵勇、尹祥坤、毕于健、吴迪等其他工作

人员的支持和帮助,在此一并致谢。另外,特别感谢

两位匿名审稿专家认真、中肯的评审意见。

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